近日,实验室张军教授团队与中科院大连化学物理研究所金盛烨研究员团队合作,在二维层状钙钛矿薄膜内部观测到光诱导的电子和空穴在垂直基底方向上发生的自发性电荷分离,相关研究成果“Observation of Internal Photoinduced Electron and Hole Separation in Hybrid Two-Dimentional Perovskite Films”(二维钙钛矿薄膜内部光生电荷自动分离的直接观测)发表在JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY(《美国化学会志》,JACS)。化学工程学院2014级博士研究生刘俊学为论文第一作者,通讯作者为张军教授和金盛烨研究员。
二维层状材料具有广阔应用前景,近年来引起人们越来越多的关注。其中,二维层状钙钛矿材料具有独特的几何结构、可变的带隙能量和较高的稳定性等优异性能,使其在光伏和光电器件领域备受瞩目。目前,已有报道认为二维层状钙钛矿薄膜内常常包含有多个不同组分(对应不同n值)的二维层状钙钛矿。但是,在薄膜内部不同n值的钙钛矿的排列分布和能带的排列顺序和它们是否会诱导自发性能量传递等现象都是未知的。对于这一问题的探究有助于提高光生电荷的界面提取效率,促进二维层状钙钛矿材料在能源领域的应用。
张军团队采用飞秒瞬态吸收光谱及荧光光谱技术对包含不同n值的二维层状钙钛矿薄膜及其载流子动力学进行研究。通过对比在薄膜正反两面激发得到的实验数据,发现这些不同组分的二维钙钛矿层在沿垂直基底的方向上是按照一定顺序(n值由基底向外逐渐增大)排列的。受这些有序排列的二维钙钛矿层的能级驱动,薄膜内部光诱导产生的电子和空穴会在垂直于基底的方向上发生自发性的电荷(电子和空穴)分离:即电子从小n到大n方向转移,而空穴的转移方向则相反。这种自发性的内部电荷分离可导致电子和空穴分别累积在薄膜的上下表层,这有助于提高光生电荷分别向上下表面的扩散速度,减少电子空穴的复合,从而提高电荷的界面提取效率。这一发现可促进二维层状钙钛矿薄膜在太阳能转换和光电探测等领域的应用。
上述工作得到国家重点研发计划“纳米科技”重点专项,国家“973计划”及国家自然科学基金的支持。